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KUMIとNAOKIにより1997年結成。
2000年4月21日、シングル『LADY MADONNA~憂鬱なるスパイダー~』でデビュー。2001年1月に発表された1stアルバム『THE GREATEST HITS』は200万枚、翌年2002年1月に発表された「LOVE PSYCHEDELIC ORCHESTRA」も100万枚を超え、2作連続ミリオンとなる驚異的なセールスを記録。
現在までにシングル14枚、オリジナルアルバム8枚をリリース。NAOKIの卓越したギターテクニックとKUMIのヴォーカルスタイルが、印象的なリフ、日本語と英語が自由に行き交う歌詞によって、LOVE PSYCHEDELICO独自の音楽スタイルを確立している。
2023年には6年ぶりとなるライヴハウスツアー【LIVE PSYCHEDELICO 2023】や、バイオリンをゲストに迎え全国10箇所13公演のホールツアー【Premium Acoustic Live "TWO OF US" Tour 2023】を開催。
2024年に最新シングル「Forgive me not」を配信リリースし、第2弾となるライブハウスツアー【LIVE PSYCHEDELICO 2024】を開催する。